Catch Key Points of a Paper ~0189~

論文のタイトル: Revealing the Chiroptical Response of Plasmonic Nanostructures at the Nanofemto Scale（プラズモニックナノ構造のナノフェムトスケールにおけるキラル光学応答の解明）

著者: Shuai Zu, Quan Sun, En Cao, Tomoya Oshikiri, and Hiroaki Misawa

雑誌名: Nano Letters

巻: Volume21, Issue11, 4780−4786

出版年: 2021

DOI: https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c01322

背景

1: プラズモニックナノ構造におけるキラル光学応答

近年の物理学とナノ加工技術の発展により、プラズモン共鳴を励起する金属ナノ構造は、ナノメートルスケール およびフェムト秒スケール でキラルな光と物質の相互作用を操作する多様な能力を示すことが実証されている

光吸収、発光、光学活性、ホットキャリア生成 など、多くのキラル光学的な物理的および化学的プロセスの効率は、プラズモニックな光局在化と電界増強効果によって飛躍的に向上

これにより、キラル光検出 や光子放出、バイオセンシング、触媒作用 などのナノフォトニクスにおける様々な応用が生まれている

2: キラル光学応答の研究における課題

金属ナノ構造に励起されるプラズモンモードのキラルパラメータを調整することで、自然界では見られない魅力的なキラル光学現象、例えば非対称透過や外因性キラリティーなどが実現

これらは、一方向透過や光スピンルーティング などの光学フィールド操作や応用のための、キラルフォトニック環境の精密なエンジニアリングを促進

さらに、負の屈折、光スピン軌道相互作用、パンチャラトナム-ベリー位相などの興味深い光学効果が発見されている

これらは必然的にプラズモニックナノ構造のキラル特性に依存

したがって、キラリティーの物理的メカニズムと起源を理解するためには、ナノ構造におけるキラル光学応答とそれに関連するプラズモンモードを徹底的に理解することが不可欠

3: 研究の目的

本研究では、プラズモニックナノ構造におけるキラル光学応答の時空間的起源を、ナノフェムトスケールで解明

特に、時間分解光電子顕微鏡(PEEM)を用いて、金ナノロッドダイマーにおけるキラリティーと関連するプラズモンモードの空間時間的な起源を明らかにする

方法

1: 試料作製

標準的な電子ビームリソグラフィー(EBL)プロセスを用いて、ITOコートガラス基板上に金ナノロッドダイマーを作製

各ダイマーは、長さ138 nm、幅58 nmの2本のナノロッドで構成され、中心間距離は約127 nm

2: 実験装置

波長可変フェムト秒レーザー（パルス幅約100 fs）を用いて、斜め入射（入射角74°）で構造を照射

多光子光電子放出(PE)プロセスにより生成された光電子をPEEMで検出し、近接場分布を画像化

3: 時間分解PEEM測定

・測定原理

超短レーザーパルス（約7 fs、中心波長820 nm、帯域幅200 nm以上）をマッハツェンダー干渉計を用いて2つの同一パルスに分割し、可変時間遅延でナノアンテナに集光

この干渉計時間分解ポンプ-プローブ技術により、近接場PEEM画像の時空間発展からナノ構造におけるプラズモンモードのダイナミクスを取得

・データ解析

PE信号の時間振動からプラズモンモードの共鳴波長と減衰時間を取得するために、ナノアンテナに励起されたプラズモンモードに対して減衰調和振動子モデル を使用

結果

1: 近接場スペクトルと画像

PEEM測定により、金ナノロッドダイマーにおけるキラリティーの起源がナノメートルおよびフェムト秒スケールで明らか

測定された近接場スペクトルは、左円偏光(LCP)光と右円偏光(RCP)光で異なる共鳴ピークを示し、それぞれ反対称モードと対称モードの選択的な励起を示唆

PEEM画像は、LCPではナノロッド間のギャップ領域に、RCPでは右側のナノロッドの端領域に近接場増強が局在していることを示し、シミュレーション結果と一致

2: 時間分解PEEM測定

時間分解PEEM測定により、LCPとRCPに対する反対称モードと対称モードの優勢な励起の直接的な証拠が得られた

LCPとRCPの励起に対する時間分解PE信号は、異なる振動挙動を示した

減衰調和振動子モデルを用いたフィッティングにより、反対称モード(LCP)と対称モード(RCP)の共鳴波長と減衰時間が決定された

これらの結果は、時間領域におけるキラリティーの起源が反対称モードと対称モードの選択的な励起にあることを直接的に示す

考察

1: キラリティーの時空間的起源

・反対称モードと対称モードの選択的励起

斜め入射LCP光とRCP光は、金ナノロッドダイマーにおいてそれぞれ反対称モードと対称モードを選択的に励起

これらのモードの選択的励起は、近接場スペクトルと時間分解PEEM測定によって確認

・空間的な近接場分布

反対称モードはナノロッド間のギャップ領域に近接場増強をもたらし、対称モードは右側のナノロッドの端領域に近接場増強をもたらす

これらの空間的な近接場分布の違いは、キラル光学応答の起源

・時間的なダイナミクス

反対称モードと対称モードは、異なる共鳴周波数と減衰時間を持つ

これらの時間的なダイナミクスの違いは、キラル光学応答の時間発展に影響を与える

結論

時間分解PEEMを用いることで、プラズモニックナノ構造におけるキラリティーの起源をナノフェムトスケールで直接的に解明

金ナノロッドダイマーを例として、斜め入射LCP光とRCP光に対する反対称モードと対称モードの選択的励起が、キラル光学応答の空間時間的な起源であることを明らかにした

将来の展望

キラル光と物質の相互作用の空間時間操作、およびキラル光検出、触媒作用、バイオセンシングなどの高効率なキラル光学応用